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不同形態(tài)導(dǎo)熱填料的應(yīng)用研究綜述


  導(dǎo)熱機理

  導(dǎo)熱填料從形態(tài)上主要分為不規(guī)則顆粒、類球形、球形、片狀、纖維狀等,其形態(tài)對導(dǎo)熱性能影響重大,規(guī)則形態(tài)利于填充時的空間堆積,可以提高導(dǎo)熱性能。

  根據(jù)物質(zhì)導(dǎo)熱時載體的不同,導(dǎo)熱類型主要可分為聲子導(dǎo)熱、電子導(dǎo)熱和光子導(dǎo)熱,其中聲子導(dǎo)熱主要通過晶體振動來實現(xiàn),對于沒有自由電子的聚合物而言,聲子導(dǎo)熱是其主要導(dǎo)熱方式,但是由于很多聚合物鏈的無規(guī)則纏繞致使其結(jié)晶度較低,基本靠基團和鏈節(jié)的振動,又因為分子鏈振動時對聲子的散射作用使聚合物熱導(dǎo)率較低,因此需要熱導(dǎo)率較高的導(dǎo)熱填料進行填充。

  填料在基體中能否相互搭接形成有效導(dǎo)熱通路是復(fù)合材料導(dǎo)熱性能優(yōu)良與否的關(guān)鍵,球粒狀填料的搭接主要靠提高填料比例,使其互相接觸;而片狀填料由于擁有較高的徑厚比,有效搭接面積較大,有利于熱量的傳導(dǎo);纖維狀填料由于具有很高的長徑比,使其更容易搭接從而實現(xiàn)導(dǎo)熱作用,此外,由于其特殊的結(jié)構(gòu),在提高力學(xué)性能方面也有其優(yōu)勢。

  不同形態(tài)的導(dǎo)熱填料應(yīng)用研究

  填料的形狀對其在基體中的分布狀況、所得復(fù)合材料的熱學(xué)性能、力學(xué)性能等都具有影響。分散在高分子基體中的導(dǎo)熱填料有粒狀、片狀、纖維狀等形態(tài)。

  1 粒狀填料

  粒狀填料具有很高的理論堆積密度,可以增加填料之間的接觸點,使制備的復(fù)合材料擁有良好導(dǎo)熱性能。涂春潮等以粒狀氮化硼為填料制備了導(dǎo)熱絕緣硅橡膠。研究了氮化硼的用量、粒徑等對甲基乙烯基硅橡膠的導(dǎo)熱性能的影響。發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)鸬目傆昧繛?50份時,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率可達2.5W/(m·K),拉伸強度為1.19MPa,具有較好的綜合性能。

  氮化鋁是原子晶體,具有低膨脹系數(shù),高硬度和高熱導(dǎo)率。蔚永強等應(yīng)用雙粒度氮化鋁混合填充環(huán)氧樹脂,研究了氮化鋁顆粒的添加量、級配填充對復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響規(guī)律,研究發(fā)現(xiàn)粒徑20μm與3μm質(zhì)量比為4/6,填充量為60%,熱導(dǎo)率達1.373W/(m·K),比其他同類型產(chǎn)品熱導(dǎo)率提高了30%。

  氮化硅電絕緣性優(yōu)良,熱導(dǎo)率高達180W/(m·K),強度較高。He等用熱壓成型法制備了環(huán)氧樹脂粉末和氮化硅的導(dǎo)熱復(fù)合材料,在填料質(zhì)量分?jǐn)?shù)僅為30%時,環(huán)氧樹脂粒徑為2mm時,材料熱導(dǎo)率即可達1.8W/(m·K),導(dǎo)熱粒子環(huán)繞在環(huán)氧樹脂粉末周圍,降低了界面熱阻。此外,材料具有較低的介電常數(shù)和損耗。

  2 片狀填料

  片狀填料一般具有較高的比表面積,分布在聚合物基體中更容易形成聲子導(dǎo)熱通道,有利于導(dǎo)熱性能的提高。Hatsuo研究了氮化硼/聚苯并噁嗪復(fù)合材料,當(dāng)填料填充量(體積分?jǐn)?shù))達到78.5%時,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率達到了32.5W/(m·K)。填料之所以能夠?qū)崿F(xiàn)高填充,重要的一個原因就是選用的填料為鱗片狀的氮化硼,本身的熱導(dǎo)率較高且具有良好的潤濕性,容易進行大量填充。

  于偉等采用了機械共混方法制備了均一的含石墨烯納米片尼龍6復(fù)合材料,并對其熱物性參數(shù)進行了測量。研究表明,石墨烯納米片可大幅度提髙復(fù)合材料的熱導(dǎo)率。在石墨烯納米片體積分?jǐn)?shù)僅為1%時,熱導(dǎo)率提高42.6%,體積分?jǐn)?shù)達到20%時,復(fù)合體系熱導(dǎo)率達到4.11W/(m·K),提高了15倍以上。

  片狀氧化鋁是一種新型特種氧化鋁,具有六角形片狀的結(jié)構(gòu)特征,擁有較大的徑厚比。這些特征使其保持氧化鋁的優(yōu)良性能的基礎(chǔ)上,還獲得了表面活性、優(yōu)良的附著性及***的屏蔽效應(yīng)等性能。馮亁軍等研究了Al2O3形態(tài)對環(huán)氧樹脂基復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響,不同形態(tài)的Al2O3的導(dǎo)熱行為有很大的不同,在填充量僅為15%時,片狀A(yù)l2O3復(fù)合材料的熱導(dǎo)率高達0.962W/(m·K),比較顆粒狀A(yù)l2O3填料提高了127%。在片狀A(yù)l2O3填充量為30%時,復(fù)合材料熱導(dǎo)率可達1.52W/(m·K)。

  3 纖維狀填料

  纖維狀填料主要有碳納米管、碳纖維、碳化硅晶須、玻璃纖維等。填料的長徑比越高、填充量越大,則填料之間越容易相互接觸而在基體中形成連續(xù)的導(dǎo)熱通路,從而提高復(fù)合材料的熱導(dǎo)率,此外纖維狀填料由于其結(jié)構(gòu)上的特別性,還可有效降低由于填料增多而導(dǎo)致的力學(xué)性能急劇下降。

  碳納米管是由石墨原子單層繞成的管狀物,分為單壁碳納米管和多壁碳納米管,由于擁有較高軸向熱導(dǎo)率,在復(fù)合材料中少量添加就可明顯改善熱導(dǎo)率。提高碳納米管/導(dǎo)熱硅脂的熱導(dǎo)率,對碳納米管進行了酸化和酯化處理,研究顯示:酯化處理對碳納米管在導(dǎo)熱硅脂中的分散有促進作用從而促進導(dǎo)熱通路的構(gòu)成,同時也可降低二者界面之間的接觸熱阻,從而提高導(dǎo)熱硅脂的熱導(dǎo)率。當(dāng)碳納米管填充質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%時,熱導(dǎo)率高。

  碳纖維是由片狀石墨微晶等有機纖維沿纖維軸向方向堆砌而成,經(jīng)碳化及石墨化處理而得到的微晶石墨材料,普遍具有質(zhì)輕、高模量、耐腐蝕和良好的導(dǎo)電導(dǎo)熱等特點。通過澆注工藝制備了短切碳纖維/AlN/環(huán)氧樹脂導(dǎo)熱復(fù)合材料,并研究了導(dǎo)熱復(fù)合材料的熱、電和力學(xué)等性能。當(dāng)不添加碳纖維時,材料熱導(dǎo)率為1.14 W/(m·K),當(dāng)加入的碳纖維體積僅為1.8%時,熱導(dǎo)率提高到1.45W/(m·K)。此外,碳纖維的加入分別提高了彎曲強度和模量,而電阻率下降了3個數(shù)量級,但體積電阻率和表面電阻率仍能達到1012Ω·m和1010Ω,仍能滿足絕緣條件下使用。

  碳化硅晶須是一種晶格缺陷少并有長徑比的單晶纖維,具有相當(dāng)好的導(dǎo)熱性能、優(yōu)良的力學(xué)性能和抗高溫性能。以聚丙烯為基體,碳化硅顆粒和碳化硅晶須為導(dǎo)熱填料,利用共混/模壓分別制備了兩種填料單一填充和復(fù)合填充的導(dǎo)熱復(fù)合材料,在相同填充量時,晶須填充總是比顆粒填充的復(fù)合材料熱導(dǎo)率高,在填充質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%時,前者比后者熱導(dǎo)率高20%以上且具有更優(yōu)良的力學(xué)性能。

  結(jié)語

  不同形狀導(dǎo)熱填料對導(dǎo)熱復(fù)合材料有重大的影響,其中片狀和纖維狀填料由于擁有較高的徑厚比和長徑比,相比粒狀填料擁有較優(yōu)良的導(dǎo)熱性能和力學(xué)性能,而與其他填料復(fù)配使用更能改善熱導(dǎo)率及力學(xué)性能。

  但是尚存在許多需要改善和研究的問題:(1)隨著填料的增加復(fù)合材料力學(xué)性能普遍先升高后下降,在高填充量時,復(fù)合材料的力學(xué)性能較低,對材料的穩(wěn)定性和使用期限有嚴(yán)重制約;(2)如何在降低填充量情況下保障高熱導(dǎo)率;(3)不同形狀填料之間復(fù)配對提高導(dǎo)熱性能的影響;(4)表面處理和改性對界面熱阻的影響。

  另外,針對上述粒狀、片狀和纖維狀的填料填充,人們分別提出了Maxwell-Eucken模型、Hatta模型、Springer-Tasi模型等進行熱導(dǎo)率的預(yù)測模擬,但均與實際結(jié)果有較大差異,現(xiàn)有的導(dǎo)熱理論模型還有待于完善提高。

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